研究概述

在聚偏二氟乙烯（PVDF）基固态聚合物电解质（SPE）中，低盐解离和不稳定的[Li(N,N-二甲基甲酰胺(DMF))x]+溶剂结构显著限制了高通量离子传输和界面稳定性。

基于此，2024年11月12日，香港城市大学支春义教授/吕海明研究助理教授在国际期刊Energy & Environmental Science发表题为《Salt Dissociation and Localized High-concentration Solvation by Interface of Fluorinated Gel and Polymer Solid Electrolyte》的研究论文。

在这里，研究人员设计了一种混合电解质（HFGP-SE），由氟化凝胶固态电解质（FG-SE）和聚(偏二氟乙烯-co-六氟丙烯)（PVHF）基固态聚合物电解质（PVHF-SPE）组成。

研究发现，在HFGP-SE中，FG-SE和PVHF-SPE之间的界面有效促进了锂盐解离，形成了局部高浓度（LHC）溶剂化结构。

所制备的HFGP-SE具有较高的离子电导率（0.84 mS cm-1）和显著提高的锂迁移数（tLi+ = 0.87）。

同时，FG-SE和PVHF-SPE界面形成的受控LHC溶剂化结构支持形成由阴离子衍生的富无机固体电解质界面（SEIs），从而在0.5 mA cm-2的电流密度下实现了超过1200小时的稳定锂沉积和超稳定沉积/剥离性能。

此外，HFGP-SE 还支持4.5 V级Li||NCM811全电池在实际条件下的稳定循环，50 μm厚的锂金属负极和质量负载为12 mg cm-2的正极，实现了>2 mAh cm-2的面积容量。

该研究提出了一种新策略，利用混合固态电解质中存在的界面，显著增强锂金属电池固态电解质的锂盐解离、快速离子传输和界面稳定性。

图文解读

图1：锂金属沉积/剥离性能评价及锂沉积形态和SEI层的表征。

图2：HFGP-SE基固态锂金属电池的电化学性能。

图3：HFGP-SE的氧化稳定性及NCM811正极的界面化学性质。

文献信息

Salt Dissociation and Localized High-concentration Solvation by Interface of Fluorinated Gel and Polymer Solid Electrolyte, Energy & Environmental Science, 2024.